Թաթուլ Ալթունյանը Երևան է եկել 1915 թ-ի գաղթի ժամանակ: 1928 թ-ին ավարտել է Երևանի, 1934 թ-ին՝ Լենինգրադի (այժմ՝ Սանկտ Պետերբուրգ) կոնսերվատորիաները: 1934 թ-ից դասավանդել է Երևանի կոնսերվատորիայում: Ալթունյանը 1935–49 թթ-ին, տարբեր տարիների, ղեկավարել է Երևանի կոնսերվատորիայի, Հայաստանի պետական երգչախմբերը, 1938– 1970 թթ-ին՝ նաև Հայկական ժողովըրդական երգի-պարի անսամբլը (1974 թ-ին կոչվել է Թաթուլ Ալթունյանի անունով), 1958–73 թթ-ին եղել է Հայաստանի երգչախմբային ընկերության նախագահը, 1966–69 թթ-ին միաժամանակ ղեկավարել է ընկերության երգչախումբը: Ալթունյանի ղեկավարությամբ ինքնատիպ մեկնաբանությամբ են հնչել Կոմիտասի «Գարուն», «Կալի երգը», «Սոնա յար», «Լո, լո», «Անձրևն եկավ», «Քաղհան», Քրիստափոր Կարա-Մուրզայի «Գացեք, տեսեք», «Զինչ ու զինչ», Սպիրիդոն Մելիքյանի «Թխկոնդա», «Պիլիբի» երգերը, հայկական ժողովրդական երգերի բազմաթիվ մշակումներ, հայկական, ռուսական, արևմտաեվրոպական խմբերգային ստեղծագործություններ: 

Երգի-պարի անսամբլի համար Ալթունյանի մշակած ստեղծագործություններն աչքի են ընկնում բեմական ինքնատիպ ոճով. հիշարժան են Կոմիտասի, Ս. Մելիքյանի և իր ձայնագրած ժողովրդական երգերը («Հոյ, իմ Նազանի յարը», «Նուբար, Նուբար», «Հոպինա», «Խամբաջի», «Քա, դե եսիմ», «Յաման յար» և այլն): Հեղինակ է նաև «Սևանի», «Նազելի», «Նազպար», «Արտաշատի» և այլ պարեղանակների: Ալթունյանը եղել է հայկական գաղթավայրերում և նպաստել տեղի ինքնագործ խմբերի կատարողական վարպետության բարձրացմանը: 

Ալթունյանի անունով են կոչվել Կահիրեի, Բուենոս Այրեսի և հայկական այլ անսամբլներ: